世界で一番美しいと言われる水の都「アルトマーレ」。そこで、サトシとピカチュウは水の都の護神といわれているポケモン"ラティアス"と"ラティオス"と出会う。ラティアスは妹、ラティオスは兄。兄妹でこの町に隠された秘宝「こころのしずく」を人知れず守っていた。しかし、この秘宝を狙う、世界的怪盗"ザンナー"と"リオン"が現れ、「こころのしずく」を盗んでしまう。